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PEGの容易な合成

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PEGの容易な合成

Scientific Reports volume 13、記事番号: 13249 (2023) この記事を引用 1545 アクセス メトリクスの詳細 直接メタノール燃料電池 (DMFC) は、代替候補として優れた成長を示しています。

Scientific Reports volume 13、記事番号: 13249 (2023) この記事を引用

1545 アクセス

メトリクスの詳細

直接メタノール燃料電池 (DMFC) は、化石燃料に代わるエネルギー源の代替候補として優れた成長を示しています。 しかし、容易な合成方法で費用対効果が高く、耐久性の高い触媒を開発することは依然として困難です。 この見通しでは、ナノ構造表面の利点を利用するために、ポリエチレングリコール-グリセロール経路による親水性Fe-Ptナノ粒子触媒の調製に簡単な戦略が使用されます。 合成された電極触媒は、XRD、XPS、TEM、EDS、および FTIR によって特性評価され、その構造、形態、組成、および表面官能化が確認されます。 メタノール酸化反応（MOR）に対する触媒の性能は、酸性媒体とアルカリ性媒体の両方でサイクリックボルタンメトリーとクロノアンペロメトリーによって調査されました。 Fe-Pt バイメタル触媒は、アルカリ媒体 (12.52 mA cm-2) よりも酸性媒体の方が 36.36 mA cm-2 という優れた電流密度を示します。 ただし、アルカリ媒体中での If/Ib 比が 1.9 と高いことは、触媒の表面洗浄/再生能力が優れていることを意味します。 さらに、この触媒はアルカリ性電解質中で約 80% という優れたサイクル安定性を有しており、これは酸性電解質よりも 1.6 倍高い値です。 アルカリ媒体中での触媒のより優れた安定性と耐毒能力は、電解質によって提供される OH- イオンが金属種と相互作用して M-(OH)x を形成し、可逆的に OH- を放出し、さらなる酸化反応のために金属表面を再生することに起因すると考えられます。 。 しかし、Pt は酸性媒体中でのメタノールの脱水素反応に好ましい触媒であるため、Fe と Pt によってもたらされる相乗効果により、酸性電解質中での活性が向上します。 この研究は、MOR 用の陽極電極触媒の設計に役立ちます。

過去数十年にわたり、化石燃料の枯渇と汚染の増加により、燃料電池 (FC) がグリーン エネルギーの代替源となってきました。 さまざまなアルコールベースの FC の中でも、DMFC については、高エネルギー密度 (6.1 kWh kg-1)、低汚染物質の排出、低い動作温度、優れた燃料の取り扱い、処理などの特性により広範な研究が行われました 1,2 、３． エレクトロニクス、携帯機器、自動車、輸送の分野で幅広い用途があります4,5。

電極触媒は燃料電池の主要コンポーネントであり、燃料電池技術を商業的に実現可能にする取り組みにおいて障害となる可能性もあります。 純粋な金属は、一酸化炭素 (CO) 中間生成物の吸着によって容易に毒されてしまうため、室温でアルコール FC を動作させるための強力な触媒にはなりません。 金属触媒の中で、Pt はアルコール分子に存在する O-H および C-H 結合の切断に対する活性が高いため、最も生産性の高い触媒と考えられています。 しかし、反応速度が遅く、Pt のコストが高く、存在量が少ないため、商業レベルでの応用が妨げられています6,7。 また、触媒の自己阻害や被毒の問題にも直面します。 CO 中間体は強く吸着され、Pt と直線的に結合し、Pt 電極触媒の自己被毒を引き起こします。 したがって、被毒された Pt へのメタノールのさらなる吸着は起こり得ず、メタノールの酸化は最小速度まで低下します 8,9。 したがって、この被毒効果を軽減するには、Pt と Fe、Ru、Rh、Mo、Sn、Co などの第 2 の好酸性金属との合金化が必要です7、10、11、12、13。 この合金材料によってもたらされる二機能効果は、より負の電位でヒドロキシル基 (OH-) を容易に吸着するのに役立ち、吸着された CO の電気酸化を触媒し、それによって触媒への被毒効果を軽減します。 また、第 2 金属の添加により Pt との電子交換相互作用が生じ、Pt 表面が中間種による影響を受けにくくなります 14,15。

PtX (X: Mo、Sn、Co、Ni、Ru、Cu、Fe など) のような Pt ベースの二元金属合金は、メタノール酸化に対して優れた触媒活性を示します 10、11、12、13。 しかし、実際の動作条件下での遷移金属の溶解による耐久性の低さと化学的安定性の低さのため、実際の DMFC 用途には限界があります 16,17。 すべての二元金属触媒の中で、FePt はメタノール酸化反応 (MOR) の代替候補となります。Fe は Pt よりも安価で、豊富で良好な導電体であり、本質的に毒性が低いためです 18,19。 それらは主に 3 つの構造を形成します。 1 つは、A1 相としても知られる無秩序な面心立方体で、Fe 原子と Pt 原子が \(\left( {0,0,0} \right), \left( {1/2,1/2, 0} \right), \left( {1/2,0, 1/2} \right)\) \({\text{and}} \left( {0, 1/2,1/2} \right )\) 結晶サイト 20、21、22。 他の 2 つは、FePt3/Fe3Pt や FePt などの規則的な金属間化合物構造を持っています。 規則的な FePt 構造、つまり面心正方晶 (fct) L10 相では、Fe 原子と Pt 原子の交互層が形成され、Pt は \(\left( {0,0,0} \right) {\text{and }} \left( {1/2,1/2,0} \right)\)、Fe は (1/2, 0, 1/2) \({\text{and}} \left( {0 、1/2,1/2} \右)\) 23,24。 A1 構造では、Fe は電解酸化反応に対して安定化することが困難ですが、L10 相では高い一軸結晶磁気異方性を有するため、より優れた化学的安定性が示されます 25,26,27。

 CoPt > NiPt > Pt31. The result was supported by Wang et al. through their experimental analysis where they obtained mass activity of FePt (1610 mA/mg of Pt) which is 12 times higher than commercial Pt/C catalyst32. Hence, addition of second metals to the traditional catalyst (Pt) can be an efficient strategy to enhance oxidation of methanol. Furthermore, controlling the size, structure and dispersibility of NP in the catalyst preparation process is critical because these parameters are strongly related to the number of active sites on the surface of catalysts. Recently, many research groups have succeeded in improving these properties of catalysts. For example, alloy of Pd e.g., PdM (M = Ni, Co, Cu) and composite with reduced graphene oxide catalyst (rGO) exhibited high electrochemical activity and stability33. The transition metal improved the dispersibility of PdM NPs on rGO surface by changing the shape, size, and electronic structure of Pd NPs34./p> FePtwithout PEG > bare Pt. It can be explained as the PEG acts as protective agent and stabilizes the NPs to prevent agglomeration during synthesis process. It helps in the reduction of particle size thereby producing uniform NPs. Due to the high specific surface area of the tiny NPs, when exposed to reactant (in this case methanol) trigger the reaction and enhances the oxidation process. Further, the utilization of both PEG and glycerol soluble alcohols increases the hydrophilicity of FePt catalyst validated by the contact angle measurement which enhances the performance of the catalyst. In addition, onset potential is considered as an important parameter on which activity of the catalyst lies. Low onset potential with high current density is a characteristic property of a good catalyst. As observed from Fig. 5, the oxidation of methanol occurs at the onset potential of 0.33 V and −0.46 V in acidic and alkaline media respectively, which signify FePt NPs is a better catalyst than pure Pt which has the onset potential of ~ 0.45 V and − 0.48 V (from Fig. 5c,d) in respective medium. Better catalytic activity of alloy as compare to the pure metal is mainly due to the bifunctional effect and electronic exchange interaction between Fe and Pt as supported with the XPS data. Here, a significant oxidation peak is observed in an anodic sweep at ~ 0.671 V for acidic and ~  − 0.193 V at 50 mV s−1 for alkaline media in the presence of methanol and the peak current corresponding to that is represented by If. In the backward sweep, there is a peak at ~ 0.49 V and − 0.24 V in the acidic and alkaline electrolyte, which arises due to the removal of intermediate carbonaceous species. The corresponding peak current is called backward current and is denoted by Ib. From Fig. 5, acidic environment is found to be superior for FePt catalyst in terms of higher anodic oxidation current. The higher current response refers that large area of the catalyst are accessible to electrolyte. Fig. S3 shows that the PEG-Glycerol mediated FePt bimetallic catalyst exhibited excellent performance in both acid and alkaline media as compared to bare Pt and FePt NPs./p>